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浙大学者设计新型电解液，能提高商用锂离子电池的能量密度和循环寿命

来源：腾讯网    时间：2023-06-29 12:07:42

随着国家“碳达峰，碳中和”战略的不断深入，锂电行业近年来迎来了爆发性发展。为了进一步提高商用锂离子电池的能量密度，除了优化电池结构、提升制造工艺之外，最直接有效的手段就是提高电池的充电截止电压，以便充分挖掘电极材料的容量价值。

根据浙江大学范修林教授的估算，将传统的层状氧化物正极的充电截止电压从 4.3V 提升到 4.7V，将增加大约 15%-35% 的容量。这对于提升电池的能量密度是非常可观的。


(相关资料图)

但是，当截止电压提升得如此之高，就会存在严重的电解液氧化分解、正极界面相变重组、材料形变开裂、过渡金属溶出等问题，从而导致电池循环寿命的急剧衰减。

基于此，范修林和合作者开始思考：能否从电解液的角度出发，设计一种耐氧化、易成膜的新型电解液，既可以保证在高压正极表面的自身稳定性，又可以对正负极界面进行钝化从而抑制副反应，同时还具备一定阻燃的特性，借此可以提高商用锂离子电池的能量密度、循环寿命和安全性。

LiOTf 是一种具有高氧化稳定性的锂盐，PS（1,3-丙烷磺内酯 1,3-Propane sultone）则是一种商用的成膜添加剂。课题组发现，它们在结构上具备一定的相似性，但又兼具不同的功能特性。而这种特殊的功能性，是由不同官能团或分子链的嫁接导致的。

受此启发，他们将 LiOTf 和 PS 的结构特性融合到一起，在保证分子结构稳定性的前提之下，设计了名为 TM 和 TTMS 两种溶剂分子。这两种分子具备高的氧化稳定性、优秀的正负极钝化能力，并且不易燃烧。

当将以上两种溶剂混合到一起时，课题组调配出一种电解液，并对其进行 4.55V 石墨 ||LCO 和 4.6V 石墨 ||NCM811 电池的性能测试，测试结果也很符合研究人员的预期。

在如此之高的截止电压下，扣电在上千次循环中并未出现明显的容量衰退，即使是软包电池也能稳定循环一千次以上。

循环过程之中，也没有发现明显的产气现象，且顺利通过了针刺实验，其能量密度超过 300Whkg-1，这完全符合高能量密度、高循环寿命、高安全性电池的设计要求。

图 | 范修林（来源：范修林）

基于此次设计的新型溶剂分子，该团队认为其有望作为商用锂离子电池电解液的添加剂和共溶剂，以用于提高电池的循环稳定性和能量密度。基于本次工作的分子设计理念，也有望启发更多类型的新型电解液分子设计方案，从而在商用电解液中得到更好的应用。

而在设计这种耐氧化、易成膜、不易燃的电解液之前，课题组先是研究了已经成功商业化的溶剂结构特性和理化性质。

为此，他们设计了不同的结构，也进行了大量的模拟计算，最后筛选并合成出上述两款比较合适的溶剂分子。

接着，他们对两种溶剂进行提纯，并开展了一系列的混合配方实验，最后选取一种氧化稳定性和电导率综合性能最优的电解液配方。整个工作之中，课题组通过大量实验和理论模拟，佐证了所提出的分子设计理念。

日前，相关论文以《用于高压锂离子电池的多功能溶剂分子设计》（Multifunctional solvent molecule design enables high-voltage Li-ion batteries）为题发表在 nature communications 上[1]，张俊波、张海阔、翁素婷是第一作者，范修林、以色列巴伊兰大学马拉奇·诺科德（Malachi Noked）教授以及中科院王雪锋研究员担任共同通讯作者。

图 | 相关论文（来源：nature communications）

接下来，他们将根据目前的分子设计理念，寻找设计新型分子结构和电解液配方的可能，希望在锂离子电池、锂金属电池甚至是钠离子电池的循环性能、能量密度和安全性能上可以取得新的突破。

参考资料：

1.Zhang, J., Zhang, H., Weng, S. et al. Multifunctional solvent molecule design enables high-voltage Li-ion batteries. Nat Commun 14, 2211 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-37999-4

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